Han pasado varios meses desde el incidente de las Joyas, y Nanoha Takamachi se está preparando para recibir a Fate Testarossa de regreso de su juicio con la Oficina Administrativa. Tras haber recibido clemencia condicionada por su papel en la prevención de la crisis, se le ha permitido a Fate asistir a la escuela junto a Nanoha. Sin embargo, antes de que las dos chicas puedan acomodarse en su vida diaria juntas, un grupo de magos oscuros desciende repentinamente sobre ellas. Atrapadas por sus atacantes desconocidos, Nanoha y Fate ven cómo su mana es absorbido por un ominoso grimorio, y tanto Raising Heart como Bardiche resultan dañados en el proceso.
Los responsables de esta emboscada son conocidos como los Wolkenritter, y sus cuatro miembros—Vita, Signum, Shamal y el familiar Zafila—fueron convocados por el Libro de la Oscuridad para llevar a cabo su maligno mandato. La actual propietaria del libro es la joven Hayate Yagami, quien es ajena a su verdadera naturaleza, mientras que los Wolkenritter, cargando su poder con el mana robado a la fuerza, están obligados por deber a buscar la finalización del tomo.
Dejadas agotadas y desarmadas, Nanoha y Fate deben luchar contra el tiempo para recuperar sus fuerzas y enfrentar a los Wolkenritter, con el objetivo de evitar que el cuarteto complete el Libro de la Oscuridad y desate su devastadora magia sobre el mundo.
